Bi/SnO₂的合成及其在可见光下增强光催化降解腐殖酸活性的机理

腐殖酸（HA）是一种典型的难降解有机物，广泛存在于天然水体和多种类型的废水中。本研究通过简单的一步水热法合成了Bi/SnO₂复合材料，用于光催化降解HA。由于Bi的表面等离子体共振（SPR）效应，与纯SnO₂相比，Bi/SnO₂复合材料的光吸收从紫外光扩展到可见光。在可见光照射120 min后，UV₂₅₄去除率达到93.58%，色度（CN）去除率达到94.41 %。Bi/SnO₂（0.0178min^-1）的降解速率常数是SnO₂（0.0012min^-1）的14.83倍，表明Bi/SnO₂复合材料具有更高的光催化降解效率。傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）发现，光催化主要降解了大部分含CHO的有机物，减少了有机物分子数（从7240到3886）。m/z为400~500和500~600的有机物分子数明显减少，分别减少了1052和770。这表明光催化过程有效地降解了低分子量和中等分子量的有机物。溶解性有机质（DOM）的分子数、芳香度和分子量的降低主要通过羧酸反应、脱烷基反应和氧加成反应。DFT计算结果表明，e⁻从Bi转移到SnO₂。自由基捕获和EPR分析表明，·O₂⁻是光催化反应降解HA的主要活性物质。e⁻与催化剂表面吸附的O₂发生反应，产生了丰富的·O₂⁻，有效地降解HA，提高了其降解效率。经过4次循环后，Bi/SnO₂光催化降解HA的效果变化不大，而XRD和FTIR分析发现循环前后的材料变化不大，表明材料具有稳定性。本研究提出了一种具有良好活性、可回收性和重复使用性的Bi/SnO₂光催化材料的合成方法，并为了解光催化降解HA过程中DOM的分子转化提供参考。

该研究受国家自然科学基金（No.52070049）和广西研究生教育创新计划项目（No.YCBZ2024174）的基金资助。

摘要图

该成果发表在Applied Surface Science

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161200

（一审：张荣康；二审：孙云龙；三审：黄亮亮）